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董华平教授团队在环境科学领域国际顶级期刊《Environmental Science & Technology》(简称ES&T,环境学科公认顶刊、自然指数收录期刊(NI))在线发表题为“Effect of Formation pH on the Structure of Ferrihydrite and Its Photochemical Activity”的学术论文。该研究系统阐明酸性矿山废水pH梯度调控水铁矿微观结构与光化学活性的内在机制,为解析酸性矿山流域铁-碳-氧循环、矿山污染精准管控提供全新理论支撑。绍兴大学为本论文第一完成单位,黑白体育
教师吕瑛博士为论文第一作者,董华平教授和中科院广州地化所朱润良研究员为共同通讯作者。
酸性矿山废水(AMD)是全球矿业典型持续性环境污染源,流域内pH从源头强酸性(pH≈3)向下游逐步过渡至近中性(pH≈7),沿途大量生成纳米水铁矿。水铁矿作为天然半导体矿物,其光化学反应主导流域铁循环,同时控制重金属、有机污染物迁移富集。长期以来,水铁矿形成环境pH对其晶体结构、表面理化性质及光化学活性的调控机制尚不清晰,制约酸性矿山污染生态风险评估与原位修复技术发展。
本研究模拟AMD流域3~7梯度pH环境制备水铁矿,综合利用透射电镜、X射线衍射(XRD)、原子对分布函数、热重、Zeta电位、电化学分析、光反应动力学等多维度表征手段,完整揭示pH调控水铁矿结构-光活性的规律:矿物结晶度主导光还原释铁过程,表面羟基丰度决定活性氧生成能力,二者共同造成AMD流域水铁矿光化学活性显著空间分异。具体而言:随环境pH升高,水铁矿颗粒尺寸、结晶度、表面羟基位点密度同步提升;低pH(pH=3)合成水铁矿结晶度最低、导带电位更负,光还原溶出Fe(II)能力最强,是矿山上游铁元素迁移再分配的核心载体;近中性pH(pH=7)水铁矿结晶度高、表面Fe-OH位点丰富,羟基自由基(・OH)生成效率最高。
该成果首次完整建立“环境pH—水铁矿微观结构—光化学反应活性”关联框架,明确酸性矿山废水中水铁矿属于动态光活性矿物,其氧化还原行为、物相转化趋势由形成阶段pH预先决定,丰富了环境矿物光化学理论体系,为矿山污染预测模型构建、酸性水体原位矿物修复技术研发提供关键理论依据。
本研究由绍兴大学吕瑛、李建法、廖庆、李益民、董华平,以及中科院广州地球化学研究所朱润良、杨奕煊、绍兴食品药品检验研究院胡建刚合作完成,研究工作得到国家自然科学基金、浙江省“尖兵”“领雁”科技项目、绍兴市科技项目资助。
论文链接://doi.org/10.1021/acs.est.6c01785